Процесс самоорганизации вызывает появление в системе островков предпочтительных значений их характеристик: размеров, формы, расстояний между островками и их взаимного расположения. Это является результатом минимизации суммарной свободной энергии системы. Наличие избранных характеристик должно проявляться в спектрах рассеяния и дифракции электронов и рентгеновских лучей при взаимодействии с поверхностью, содержащей наноструктуры, а также в электронных и оптических спектрах.

Распределению островков Ge по размерам в литературе уделяется большое внимание, т. к. этот параметр системы квантовых точек чрезвычайно важен для практических применений.

Основной механизм, ведущий к выравниванию размеров островков, заключается в том, что большие островки напряжены у основания сильнее, поэтому атомам германия выгодней встроиться в меньший островок, где упругие напряжения меньше. Поэтому рост упругой деформации в подложке и в основании кластера с увеличением размера последнего уменьшает скорость его роста [8]. Это приводит к заметному сужению распределения островков по размерам.

В работе [] наблюдали уменьшение разброса размеров островков, от 39 до 25%, при увеличении температуры роста (450-550⁰ С), независимо от потока (1.5-4 МС./мин.).

Наиболее однородное распределение Ge островков по размерам представлено в работе [] (разброс по высотам и ширине оснований островков составил 3%). Столь узкое распределение, по утверждению авторов, получено благодаря тщательному подбору условий роста (выбор температуры, скорости роста и периодическая остановка роста для того чтобы адатомы, за счет диффузии по поверхности, успели встроиться в "нужные" места).

Среди других возможных путей улучшения однородности размеров островков можно выделить следующие: (а) - использование отклоненных подложек[]; (б) - специального метода организации одновременного синхронного зарождения кластеров []. Обоснованию этих путей могут служить следующие известные факты и рассуждения: островки зарождаются предпочтительно на несовершенствах 2D слоя Ge, следовательно, предварительное создание мест, предпочтительных для зарождения кластеров, может явиться полезным приемом для улучшения упорядочения последних.

Ширина распределения островков по размерам зависит от скорости роста. Распределение становится уже с увеличением скорости. Такое поведение подтверждает важность одномоментного гетерогенного зарождения. С увеличением скорости роста повышается вероятность зарождения островков в самом начале процесса и вследствие этого островки растут равные времена и имеют близкие размеры. Дальнейшее увеличение скорости роста приводит к тому, что пересыщение адатомов на поверхности становится настолько большим, что новые островки зарождаются непрерывно. Вследствие этого момент зарождения вновь "размазывается" во времени, и распределение островков по размерам становится шире.

Обеспечить почти одномоментное зарождение островков на всей поверхности подложки можно, создав в первый момент роста значительное пересыщение адатомов германия. Этого можно добиться, например, кратковременным увеличением плотности молекулярного пучка или кратковременным снижением температуры подложки. Эффект синхронизирующего воздействия периодических кратковременных изменений поверхностного пересыщения на двумерное зародышеобразование был обнаружен еще при гомоэпитаксии кремния и германия. На основе этого эффекта был обоснован и реализован метод МЛЭ с синхронизацией зародышеобразования [23]. Позже был предложен и теоретически обоснован оптимизированный метод синтеза таких квантоворазмерных структур, как вертикальные сверхрешетки, наносистемы из квантовых нитей или точек и т.п. при циклическом изменении пересыщения во время выращивания каждого атомного слоя пленки [].

Упорядочение по площади - наиболее слабая форма упорядочения, что связано со слабостью взаимодействия островков на начальном этапе их формирования. Поэтому предварительное создание упорядоченных мест для зарождения нанокластеров является основным путем для получения их последующего пространственно - упорядоченного состояния. Несмотря на рекордно малый разброс по размерам островков, сообщаемый в [21], их пространственное распределение практически неупорядочено. Свидетельствами присутствия некоторого упорядочения являются наличие слабо выделенного предпочтительного расстояния между ближайшими соседями, а также отсутствие 3D центров на расстояниях меньше среднего.

Пространственное упорядочение островков возрастает с увеличением покрытия (отношения суммарной площади островков к площади подложки), что обусловлено минимизацией отталкивающими силами упругого взаимодействия между соседними островками [].

Поэтому более пространственно упорядоченные массивы островков там, где островки практически соприкасаются.

При выращивании структур с несколькими слоями Ge квантовых точек, которые заращиваются материалом, согласованным с подложкой (Si), замечено, что новый слой островков растет так, что островки оказываются расположенными друг под другом в вертикальном направлении [] и приводит к улучшению упорядочения островков по их размерам. Возмущения полей упругой деформации от кластера проникают на разные расстояния в заращивающий слой, в зависимости от объема конкретного островка и от их скопления. На поверхности заращивающего слоя создаются места преимущественного зарождения новых островков на следующем "этаже". Регулируя толщину заращивающего слоя можно отфильтровывать влияние слабых островков. Такие многослойные гетероструктуры с квантовыми точками имеют прикладное значение в связи с открывающимися новыми возможностями (например, электронная связь кластеров по вертикали, формирование трехмерных решеток, состоящих из островков - кластеров, часто называемых "искусственными атомами" []).

Морфология поверхности, на которой формируются 3D островки, играет существенную роль и может использоваться как управляющий фактор, способствующий упорядочению островков как по размерам, так и по их пространственному распределению. Управление параметрами поверхности может быть осуществлено следующими путями:

- использование подложек, отклоненных от поверхности (001) и связанные с этим различные способы упорядочения ступеней, являющихся в дальнейшем шаблонами для зарождения островков [, ,].

- использование сурфактантов, модифицирующих поверхностные характеристики (поверхностная энергия, длина диффузии адатомов) как подложки, так и эпитаксиального слоя [, , ].

- создание на поверхности подложки микрострессоров, инициирующих зарождение островков в определенных местах [, ].

Размеры и плотность островков: возможности управления

Исследования твердых растворов GeSi с большим содержанием Si весьма удобны для модельных экспериментов, поэволяющих легко выяснить основные закономерности формирования островков вследствие их относительно больших размеров [16]. С ростом доли Si напряжения в кластере уменьшаются, и необходимый выигрыш знергии за счет упругой релаксации островков наступает при их больших размерах. Однако практический интерес исследователей концентрируется на системах с размером наноостровков около 10 нм и менее (чистый Ge на Si), что, в первую очередь, связано с их оптическими свойствами. Плотность островков имеет также большое значение, поскольку отклик системы на внешнее воздействие напрямую связан с числом островков, а значит и с их плотностью. Оба этих параметра (размер и плотность) зависят от таких условий выращивания, как температура подложки и скорость роста. Понижение температуры роста, также как и увеличение потока Ge ведут к уменьшению диффузионной длины Ge адатомов на подложке. Соответственно, область сбора адатомов для одного островка уменьшается, уменьшаются и его размеры, а плотность возрастает. Abstreiter et al [], понизив температуру роста до 550⁰ С и увеличивая поток Ge, закономерно варьировали плотностью островков вплоть до 10¹⁰ см^-2 . Дальнейшее понижение температуры роста до 300⁰ С позволило существенно повысить плотность Ge нанокластеров до ~ 3.10¹¹ см^-2 []. Pengetal [30], используя сурьму как сурфактант, понижающий поверхностную диффузионную длину адатомов Ge, достигли рекордно высокой на сегодняшний день величины плотности Ge островков ~5*10¹¹ см^-2 .

Контроль in situ

Сильная зависимость параметров островков от условий проведения технологического процесса делает необходимым непрерывный мониторинг ситуации на ростовой поверхности подложки. Традиционным методом, пригодным для этого, является дифракция быстрых электронов (ДБЭ).

Дифракция быстрых электронов на отражение (ДБЭ) является распространенным методом анализа структуры поверхности пленок в процессе МЛЭ. Большое распространение этого метода связано с простотой использования методики и наличие большого свободного пространства перед образцом. Еще одним из преимуществ ДБЭ (в отличие от дифракции медленных электронов) является то, что из-за большого различия по энергии между упруго рассеянными электронами и фоном неупругого рассеяния, отсутствует необходимость тщательной энергетической фильтрации. А достаточность энергии первичных электронов для возбуждения свечения люминесцирующего экрана, не требует их повторного ускорения.

ДБЭ позволяет непрерывно следить за ростом эпитаксиальных пленок на поверхности, вследствие того, что фронтальная часть образца становится доступной для испаряющихся источников. Большой интерес к МЛЭ, как к способу выращивания материалов для полупроводниковых приборов, оказал стимулирующее воздействие на применение ДБЭ.

Помимо улучшенного доступа к поверхности, обеспечиваемого геометрией ДБЭ, по сравнению с ДМЭ, этот метод обладает и другими преимуществами при изучении эпитаксиального роста и процессов на многослойных поверхностях. В частности, использование падения с малыми углами скольжения делает этот метод чувствительным к микрорельефу поверхности. Если ДМЭ (обычно при нормальном падении) выделяет хорошо упорядоченные области поверхности с ориентацией, близкой к средней ориентации поверхности, то электроны при скользящем падении будут проникать в шероховатости на поверхности, если она является микроскопически гладкой. Очевидно, что это повышает требования к более тщательному приготовлению образцов для исследования методом ДБЭ, но в то же время означает, что этот метод может выявить изменения в морфологии поверхности. Например, если эпитаксиальный рост приводит к росту островков на поверхности, то картина скользящего отражения от плоской поверхности, которая наблюдалась в отсутствии островков, сменится картиной содержащей дифракционные рефлексы от трехмерных объектов. Это может использоваться, например, для определения критической толщины псевдоморфной пленки, и определения ориентаций граней островков[].

С другой стороны, ДБЭ имеет определенные недостатки при изучении двумерно симметричных структур для случая микроскопически-гладкой поверхности. Например, для выявления полной двумерной периодичности, образец необходимо вращать вокруг нормали к поверхности. Изменение периодичности в плоскости падения не приводят к изменениям периодичности дифракционной картины.

В работе [], методом дифракции электронов на отражение были построены фазовые диаграммы структур, существующих на поверхности во время эпитаксии Ge на подложках Si(111) и Si(001). В процессе роста пленки Ge_x Si_1-x на подложках Si(001) на поверхности присутствуют смесь сверхструктур (2xN), обычно наиболее ярко выражены сверхструктуры (2x1) и (2x8).

Хотя в последнее время, почти в каждом исследовательском коллективе появились диагностическая аппаратура (СТМ, АФМ), предоставляющая визуальную информацию о структуре поверхности и процессах происходящих во время роста, тем не метод дифракции быстрых электронов, благодаря своей простоте, дешевизне и удобности геометрии остается неотъемлемой частью диагностического оборудования в установках молекулярно-лучевой эпитаксии, для материалов не разрушающихся под воздействием электронной бомбардировки. Кроме этого, регистрация осцилляций интенсивности зеркального рефлекса является самым распространенным методом калибровки скорости роста пленок. В работе [] проводится сравнительный анализ дифракционных картин ДБЭ и изображений поверхности полученной СТМ, для корректной интерпретации дифракционных картин во время роста пленок.

Кроме анализа структуры поверхности пленок, регистрация осцилляций зеркально-отраженного пучка быстрых электронов от поверхности растущей пленки дает возможность измерять скорость роста пленок и контролировать их состав и толщину. Анализируя характер осцилляций можно изучать реализуемые механизмы роста, определять параметры поверхностной диффузии и встраивания адатомов [].

Осцилляции интенсивности имеют место при реализации двумерно-островкового роста. За счет периодического изменения шероховатости, интенсивность зеркального рефлекса осциллирует отслеживая гладкость поверхности.

Форма осцилляций зеркального рефлекса картины дифракции электронов в процессе роста является еще более чувствительной к морфологическим перестройкам на поверхности растущей пленки. Сама по себе высокая чувствительность зеркального рефлекса к морфологии обостряется, когда дифракция осуществляется в условиях поверхностного резонанса []. В этих случаях появление островков сопровождается резким уменьшением интенсивности зеркального рефлекса, что дает возможность точно определять этот момент.

Описание экспериментальной установки

Установка молекулярно-лучевой эпитаксии "Катунь"

Автоматизированная многокамерная установка молекулярно-лучевой эпитаксии "Катунь" предназначена для получения многослойных эпитаксиальных пленочных структур в условиях сверхвысокого вакуума. Схема используемой в работе части установки показана на рис.5.